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4月3日消息，據(jù)青島生物能源與過程研究所消息，當前鋰離子電池由于其出色的電化學性能廣泛應用于電動汽車，正極材料是影響鋰離子電池性能的關鍵因素之一，使用高比能正極材料(如NCM811)以及提高電池工作電壓(>4.2V)是獲得更高能量密度的最有效途徑。然而，傳統(tǒng)的碳酸酯基電解液無法適配高壓電池體系，而且三元正極材料在高電壓下會發(fā)生各種副反應，最終導致體系劣化、容量衰減。

▲ 高壓氟化電解液體系在電極電解液界面的表現(xiàn)、DFT計算以及全電池循環(huán)性能

中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員武建飛團隊，多年來深耕正極材料及高性能電解液領域(ACS Appl.Mater.Interfaces2020,12,49666；ACS Appl.Mater.Interfaces2022,14,12264)，近期在高電壓電解液體系開發(fā)應用方面取得關鍵性進展，相關研究成果發(fā)表于《化學工程雜志》(Chemical Engineering Journal)。

研究團隊開發(fā)了一種新型的高壓氟化電解液體系，將NCM811正極材料的工作電壓從4.2V提高到4.6V，拓展了三元體系的使用上限和應用范圍，解決了兩個重要問題：提高了高鎳三元正極體系的比容量和工作電壓，抑制NCM811正極在高電壓下的結構相變、過渡金屬離子溶出以及二次粒子的開裂，降低了極化，從而提高體系的能量密度和循環(huán)性能；構建了穩(wěn)定的CEI和SEI，實現(xiàn)高負載量高鎳三元體系電池在高電壓下的可逆穩(wěn)定循環(huán)。其中Li||NCM811半電池在4.6V工作電壓下可以展現(xiàn)出247.2mAh g的高比容量，81.4%的循環(huán)容量保持率(0.5C200圈)和154.5mAh g-1的高倍率比容量(5C)。同時，石墨||NCM811全電池在4.6V循環(huán)100圈后仍然保留185.7mAh g-1的高比容量。

通過密度泛函理論(DFT)計算系統(tǒng)闡述了該高壓電池體系性能提升的原因。氟取代基(-F)具有很強的吸電子作用，降低了溶劑的最高被占據(jù)分子軌道(HOMO)，從而提高了電解液的氧化電位。在該體系中，正極表面的氟代溶劑(-F)如TFA和FEC具有較低的HOMO能級，從而獲得較高的氧化電位，有助于形成均勻的CEI膜。在負極表面，LiDFOB、FEC和TFA的LUMO較低，通過協(xié)同作用在負極側還原形成均勻的SEI膜，進一步穩(wěn)定電池性能。通過SEM、XPS等系列表征，進一步證實，通過在正極表面形成了薄而均勻的富B和富F的無機電解質界面，減少了二次粒子的開裂從而縮小正極和電解液之間的接觸面積，極大地抑制了電接觸不良、副反應以及過渡金屬離子溶出，從而突破了高鎳三元正極在高電壓下容量衰減嚴重等障礙，為設計開發(fā)高能量密度鋰離子電池提供了新的思路和途徑。